锂硫电池由于理论能量密度高(2600 Wh/kg)、硫资源丰富等优点,被认为是最具潜力的新型电池系统之一。但硫正极侧较慢的氧化还原动力学和锂负极侧不均匀的锂沉积和锂枝晶生长等问题极大地限制了高性能锂硫电池的发展。在本工作中,我们将有机碲化物—联苯二碲(DPDTe)作为电解液添加剂,发现极少量DPDTe的加入可以大幅提升锂硫电池的性能。通过电化学测试及材料表征手段、结合DTF计算,深入解析了DPDTe的作用机制。研究发现,DPDTe可以同时作用于硫正极和锂负极。对于硫正极侧,DPDTe作为氧化还原介体加速了硫的氧化还原动力学,其中固液界面处存在的Te自由基参与的催化循环是整个过程的关键。对于锂负极侧,DPDTe可与金属锂反应生成光滑稳定的有机-无机复合固体电解质界面(SEI),实现了锂的均匀沉积,有效抑制了锂枝晶的生长。所得锂硫电池在0.5 C倍率下,可逆容量高达1227.3 mAh g-1,稳定循环超过300次。

文章链接:https://doi.org/10.1002/eem2.12369