《Doping in Solvation Structure: Enabling Fluorinated Carbonate Electrolyte for High-Voltage and High-Safety Lithium-Ion Batteries》（掺杂溶剂化结构:构造耐高压且高安全的氟代碳酸酯基电解液）

采用富镍NCM正极并提高工作电压(>4.3V)可以进一步提高锂离子电池(LIBs)的能量密度。甲基-(2,2,2-三氟乙基)碳酸酯(FEMC)具有氧化稳定性和高安全性的优势，是一种有潜力的耐高压溶剂。但在电解液中，FEMC与Li+强络合，导致LUMO能级下降，引发还原稳定性不佳的挑战。在这里，我们利用碳酸丙烯酯(PC)作为掺杂剂，定向修饰FEMC主导的溶剂化壳层，构造了一种耐高压且安全的电解液。即PC基于偶极-偶极相互作用和微溶剂化竞争效应，调整Li+周围配位拓扑结构和溶剂化物的LUMO能级。在0.9 M锂盐浓度下，优化后的电解液展现出抗氧化稳定性(NCM811，4.7 V)，耐火性和宽液程范围(-60~120℃)。基于该电解液的1.3 Ah NCM613/石墨软包电池稳定循环超过1200次循环。此外，该掺杂策略被推广到其他电解质体系(如碳酸酯、氟代碳酸酯和羧酸酯)并改善了界面相容性，为设计高压高安全电解液提供了新的见解。

文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.4c00790