《In-situ Characterization of Over-Lithiation of Organosulfide-Based Lithium Metal Anode》(原位表征有机硫化物基锂金属负极)。
过锂化有机硫化物,如硫化聚丙烯腈 (SPAN),可以原位形成富含Li2S的SEI,是保护锂金属负极 (LMA)的一种有效方法。然而,我们对过锂化机制和相应电极表面演化过程还知之甚少。在此工作中,我们结合了多种原位表征技术来研究SPAN的过锂化机理,包括原位Raman光谱揭示过锂化过程中SPAN化学键的变化、原位电化学原子力显微镜可视化过锂化过程中的界面演化。结果表明,在过锂化过程中,SPAN分子中存在的C-S/S-S键会发生渐进式断裂,导致C-Li键的生成,并引发电解液的分解,从而在表面形成富含多种无机-有机成分的复合界面,该复合界面兼具快的锂离子传输性和优异的机械稳定性,可显著提高SPAN基锂金属负极的稳定性。这项工作不仅对传统的有机硫正极提供了独特的见解,还对高性能锂金属负极的设计具有重要指导意义。
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文章链接:https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.1c09190