《A Stable Covalent Organic Framework Cathode Enables Ultra-Long Cycle Life for Alkali and Multivalent Metal Rechargeable Batteries》(稳定共价有机框架正极用于超长寿命的碱金属及多价态金属可充电电池)
有机电极材料被认为在未来发展可持续和大规模能源存储领域极具应用潜力。但是,其较低的氧化还原活性以及在有机电解液中较高的溶解度严重制约了其应用。本工作利用有机合成,将高容量的有机分子HATN(六氮四氮萘)与HHTP(六羟基苯并菲)通过醚氧键形式键合,合成了高度稳定的有机框架材料HATN-HHTP,以提升HATN的结构稳定性并抑制其溶解。进一步复合CNTs,所得HATN-HHTP@CNT正极实现了高容量利用率(>210 mAh g-1),这归功于复合材料更充分暴露的活性位点以及更强的导电性。更稳定的化学键以及赝电容特性促使HATN-HHTP@CNT在锂电测试中获得了目前同类正极材料中最长的循环寿命,约4100小时(6900圈,100%容量保持率)。该正极同样在Mg和Al电池中表现出较好活性和稳定性,进一步证明其具有普适正极的潜力。谱学表征以及DFT理论计算证明,材料中吡嗪基团提供氧化还原活性位点,醚氧键提供结构稳定性。该工作为长寿命有机电极的合成提供了设计思路。

文章链接:https://doi.org/10.1016/j.ensm.2022.03.033